研究背景

      承载真实空间拓扑纹理的反铁磁体是模拟基本超快现象和探索自旋电子学的理想平台。然而，它们只能在特定对称匹配的基底上进行外延制造，从而保留其固有的磁晶秩序。这就限制了它们与不同支撑物的结合，限制了基础研究和应用研究的范围。

研究成果

     牛津大学Hariom Jani团队协同新加坡国立大学Junxiong Hu团队通过设计α-Fe2O3 的可分离晶体反铁磁纳米膜来规避这一限制。首先，他们通过基于传输的反铁磁矢量映射展示了脂肪纳米膜所承载的自旋取向转变和丰富的拓扑现象。其次，他们利用其极高的柔韧性，展示了反铁磁态在由柔性引起的应变导致的三维膜褶皱中的重构。最后，他们利用受控操纵器将这些发展结合起来，实现了室温下应变驱动的非热拓扑纹理的生成。将这种独立的反铁磁层与脂肪/弯曲的纳米结构相结合，可以在准静态和动态状态下通过磁弹性/几何效应实现自旋纹理设计，从而为曲线反铁磁性和非常规计算开辟新的探索领域。相关研究工作以“Spatially reconfigurable antiferromagnetic states in topologically rich free-standing nanomembranes”为题发表在顶级期刊《Nature Materials》上。

图1 膜的设计和表征

他们在脉冲激光沉积生长的外延异质结构上采用选择性水蚀刻技术制造出了（001）取向、掺杂 Rh 的 α-Fe2O3（以下简称 α-Fe2O3）独立膜。研究发现，α-Fe2O3 层的质量主要取决于基底和中间（缓冲）层的选择，以减少层间晶格失配。由于 α-Fe2O3（空间群 R3(_)c）具有三角对称性，他们选择了取向为（001）的单晶 α-Al2O3 和取向为（111）的 SrTiO3（STO）作为生长模板，并选择取向为（111）的 Sr3Al2O6（SAO）作为水溶性牺牲层。对 SAO 的水蚀刻产生了独立的氧化膜，通过直接或间接转移将其转移到所需的支持物上。前者是将漂浮的膜直接铲到支撑物上，而后者则需要在最终转移之前旋涂一层临时有机支撑物来固定脱层膜。在整个工作中，他们在不同的实验中使用了这两种方法。

图2. Morin跃迁与拓扑AFM纹理的生成

为了对 AFM 的局部纹理进行成像，他们在 X 射线磁性线性二向色（XMLD）模式下进行了 STXM--这是一种元素特异性光谱显微技术，具有较大的聚焦深度，能够明确识别 AFM 对比度。在 XMLD-STXM 中，一束铁 L3 边缘 X 射线以正常入射角聚焦到 AFM 膜上，而吸收的变化则由一个点探测器在透射过程中进行监测。在这种几何结构中，X 射线偏振（线性水平偏振 (LH)）位于 α-Fe2O3 膜的基底面上，由于 IP 和 OOP AFM 方向会产生不同的 XMLD 信号，因此可以清楚地区分 IP 和 OOP AFM 方向。此外，通过使用原位旋转台（PolLux 光束线）或 X 射线偏振（SIM 光束线）改变样品方位角，他们系统地改变了 X 射线偏振和 IP Néel阶的相对方向，从而实现了 AFM 阶的纳米级重建。与他们之前使用 XMLD 光发射显微镜进行的工作类似，XMLD-STXM 对比可以分辨 IP AFM 方向，但无法区分 AFM 秩的绝对符号。尽管如此，他们还是能从这些重建中清晰地识别出膜的拓扑纹理。

图3. 弯曲驱动的AFM状态空间重构

独立膜最显著的特性之一是其极强的机械柔韧性，可用于调节应变/结构敏感的磁特性。他们发现，他们的缓冲 α-Fe2O3 膜并不像陶瓷类氧化物那样脆，而是非常灵活，可以形成“褶皱”。图 3 举例说明了褶皱的最大曲率为 ∼3×10-4 nm-1。在极端情况下，他们甚至可以观察到完全 180° 的“折叠”膜。大面积缓冲膜（C 型）尤其引人注目，因为它们可以保持复杂的应变分布而不会发生断裂。

图4. 弯曲应变和各向异性模型

对他们研究结果的一种自然解释是，TM 的变化是由弯曲引起的应变产生的。α-Fe2O3中的磁各向异性源于对结构变化敏感的偶极相互作用和现场相互作用之间的微妙竞争。特别是，外延研究表明，通过基片夹持施加的均匀压缩和拉伸应变会分别提高和降低 TM。利用这一见解解释他们的结果还能突出缓冲层的作用，因为在折叠上的任何给定点，对于均匀（无缓冲）膜来说，厚度平均应变预计为零到一阶。

图5. AFM状态的原位应变调谐和拓扑结构的非热生成

在上一节中，他们说明了 α-Fe2O3（以及由此产生的 TM）的磁各向异性如何能够在几微米的长度范围内通过局部应变得到有效控制。例如，可以利用这一原理，通过设计适当的应变模式，将拓扑丰富的相定位在池或通道中。他们的研究成果更直接的应用是证明了拓扑纹理可以通过在恒定温度下穿越温度-应变相空间中的自旋取向转变而非热力产生，从而有效地定义了Kibble–Zurek转变的等温类似物。为此，他们部署了一个气室操纵器。在这里，电池内部气体压力的变化会弯曲 Si3N4 支架，从而导致 AFM 膜的受控原位应变。他们研究了连接在方形支架上的扁平薄膜。弯曲该支架会产生双轴应变，其值可通过显微镜焦点位置的变化测量膜的偏转来准确确定。值得注意的是，这种结构的几何形状确保了在正方形中心的应变是纯拉伸的，而与缓冲层的存在或位置无关。在室温和没有任何应变的情况下，他们的样品处于 OOP 状态（T < TM）。给电池加压后，由于拉伸应变抑制了磁各向异性，IP 域逐渐增强。在较高的气体压力下，膜过渡到带有少量小 OOP 斑块的 IP 状态，这与高温和零应变时的状态非常相似。最后，他们在应变膜中重建了Néel矢量图，以揭示自旋纹理的局部 IP 变化。因此，他们证实了拓扑 AFM 纹理家族的存在，它们承载着非三维缠绕，包括（反）亚子和双亚子。整个成像序列是在室温下等温进行的。因此，这一现场实验证明，应变调节可用于非热处理地再现类似于 Kibble-Zurek 的现象学，这与他们之前观察到的Morin转变过程中的演化过程类似。

结论与展望

      利用强大的基于透射的AFM矢量映射技术，他们证明了独立的 α-Fe2O3 膜承载了一系列 IP 和 OOP AFM状态，包括被证明是拓扑结构的纹理。他们的研究结果表明，在三维折叠结构中，这些纹理出现的背景AFM可以通过弯曲引起的应变进行调节。此外，他们还利用原位应变操纵器证明，受控结构调整可在室温下实现类似于 Kibble-Zurek 的拓扑 AFM 状态的非热生成。在基本层面上，他们的研究结果表明，应变调制具有设计和操纵拓扑AFM纹理的潜力，为利用量子材料膜产生奇异状态的新兴研究领域增添了全新的磁拓扑前景。他们的研究成果还为探索由原位电、磁、光学或结构扰动引发的静态和动态AFM演变铺平了道路。例如，他们设想通过局部压电控制来触发拓扑重构和动力学。此外，通过将极其灵活的AFM膜/带集成到精心设计的三维纳米结构上，有可能诱导出打破对称性的新型交换或各向异性相互作用，例如，通过曲线几何和磁弹性效应，从而设计出空间变化的磁态，或实现迄今尚未发现的手性纹理。在应用方面，开发能保持磁晶特性和拓扑秩序的无基底AFM膜，解决了阻碍将晶体AFM材料集成到现有自旋电子学平台的主要障碍。具体来说，复杂而致密的拓扑AFM结构有望拥有快速非线性动力学，这将为探索基于AFM的硅兼容超快存储计算或三维致密AFM逻辑存储器阵列开辟道路。