近日，华东师范大学化学与分子工程学院吴鹏教授团队在分子筛孔道限域金属催化剂高效催化丙烷脱氢领域取得重要进展。面向丙烷脱氢制丙烯这一重要工业反应对高活性、高选择性和高稳定性贵金属催化剂的实际需求，课题组创制了超大微孔硅锗沸石孔道内限域锚定铂(Pt)团簇催化剂，利用沸石骨架金属与Pt的强相互作用，实现了丙烷脱氢高选择性制丙烯反应的长周期运行。
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丙烯是化学工业中最重要的烯烃之一，丙烯目前主要来源于石脑油蒸汽裂解和重油催化裂化的副产，收率较低，难以满足快速增长的需求。因此，由资源丰富的丙烷脱氢制取丙烯有望成为解决该矛盾的重要途径之一。但广泛用于丙烷脱氢制丙烯的铂基催化剂面临着制造成本高、容易团聚烧结和高温下催化性能快速失活等诸多问题。因此开发兼具理想催化活性、高选择性及长期耐久性的新型催化剂具有重要的学术和应用价值。
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研究表明，该催化剂拥有几乎可以忽略的Pt-Pt键散射路径贡献，说明高Ge含量的样品中Pt的尺寸极小（Pt-Pt键配位数大约为3）。这证明了Pt是通过一种特殊化学键键形式锚定在Ge-UTL沸石上。此外，没有观察到Ge-Ge键的散射路径信号，表明骨架Ge未被还原，仍为原子分散的骨架Ge位点。进一步的研究确定了Pt的定向锚定和落位是通过与双四元环结构中的骨架Ge的化学相互作用来实现的。证明了一种全新的活性位点可以高效催化丙烷脱氢制取丙烯。
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丙烷脱氢过程的理论计算结果
该催化剂在500 ℃的反应温度下获得了超过54%的丙烷稳定转化率，99%以上的丙烯选择性。实验中，催化剂在不同的丙烷分压，空速以及反应温度下持续稳定催化4200小时。为了满足工业应用需要，课题组还评价了纯丙烷进料、580/600℃高温条件下长时间的丙烷脱氢性能，结果表明催化剂具有工业应用前景。
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