固态电解质正在被开发以期与液态电解质形成竞争，但在确保与电极的良好接触方面仍然存在挑战，这限制了在实践中使用的电极的厚度。此外，目前尚未制定相关技术规范来制备具有足够高的锂离子电导率性能的固态电解质，以取代液态电解液并扩大目前锂离子电池的性能和电池性能极限。
近日，东京工业大学Ryoji Kanno教授利用高熵材料的特性，通过增加已知锂超离子导体的组成，设计了一种高离子导电固态电解质，以消除离子迁移障碍，同时保持超离子导电的结构框架。研究显示，具有成分复杂性的合成相显示出了更好的离子传导性。作者表明，这种高导电性的固态电解质能够在室温下对厚锂离子电池正极进行充电和放电，因此具有改变传统电池配置的潜力。
这项工作设计了一系列成分为Li9.54[Si1-δMδ] 1.74P1.44S11.1Br0.3O0.6（M=Ge，Sn；0≤δ≦1）的固态电解质，以实现高配置熵，同时保留其晶体结构的超离子传导途径。在25℃时，单相LSiGePSBrO（M=Ge，δ=0.4）的体相电导率为32 mS cm-1。理论计算和结构分析表明，即使LSiGePSBrO中的化学取代程度很小，也能使离子迁移的能量屏障变平，从而使该相中观察到的电导率提高合理化。以LSiGePSBrO为正极的全固态电池（厚度为800毫米）在25℃和-10℃时显示出22.7和17.3 mAh cm-2的放电容量，对应于活性材料的利用效率分别为97%和73%。这项研究强调了高电导率对使用厚正极配置的ASSLB的充放电性能的重要性，该文提出的设计规则可能会加速对超离子导体的探索。
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图1 已报道的LGPS型和硫银锗矿型电解质的晶体结构指标与组成复杂性指标之间的关系
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图2 LSiPSBrO的结构分析
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图3 离子电导率
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图4 全固态电池的性能
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