柔性锂离子电池（LIBs）的开发对能量密度和高机械耐久性同时提出了要求。由于电极的变形能力有限，而且金属集流体的表面平整光滑，因此电极材料与集流体之间稳定/耐用/可靠的接触仍然是一项挑战，尤其是对于高质量负载的电极和严重变形的电池而言。粘结剂在粘合电极材料颗粒并将其粘附到集流体上方面起着至关重要的作用。
近日，香港城市大学支春义教授开发了一种用于柔性LIBs的粘结剂，该粘结剂将交联的超分子聚氨酯脲与聚丙烯酸结合。研究显示，所得粘结剂赋予超高的弹性可恢复性，其源自精心设计的氢键片段以及非凡的附着力。此外，所开发的粘结剂提供了优异的柔性和完整的电极形态，即使在电极发生很大变形时也不会分解，并且即使电池进行了严格的动态变形测试，也能实现稳定的循环和电压输出。另外，所得柔性LIBs表现出420 Wh L−1的高能量密度，显著高于已报道的工作。总体而言，这种独特的粘结剂设计非常有前景，其为具有高质量负载和柔性设计的LIBs提供了有价值的材料解决方案。
这项工作从β片状纳米晶体中具有独特氢键阵列的蜘蛛丝中得到启发，设计出了一种独特的粘结剂，其中加入了超分子聚氨酯脲（SPU）与传统的聚丙烯酸（PAA），从而形成了一种具有高度粘结力、弹性和韧性的网络。PAA中丰富的极性基团可在电极颗粒和集流体之间产生出色的界面力。此外，三维聚合物网络和密集的氢键阵列可承受较高的变形能，并通过氢键阵列的恢复来减小机械应力，从而获得出色的机械韧性和耐用性。得益于这些优点，采用聚丙烯酸-超分子聚氨酯脲（ASP）粘结剂制造的柔性电池具有420 Wh L-1的高能量密度和前所未有的机械稳定性。电池在经受各种剧烈的动态变形后，仍表现出良好的电极形态、稳定的功率输出和循环性能。所设计的ASP粘结剂具有出色的粘附性、机械耐久性和电化学性能，前景十分广阔，为高质量负载和柔性设计电池的应用开辟了新的前景。
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图1 蛛丝粘结剂的结构及粘结剂在电极中的变形机理
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图2 ASP粘结剂的力学性能
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图3 基于不同粘结剂的柔性电池在不同变形下的电化学性能
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图4 基于PAA、CMC和ASP粘结剂的石墨电极变形后的形貌
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