【文章概述】

穿戴式化学传感器技术在近几年发展迅速，因为它可以提供关于健康状况变化给佩戴者，时时监控使用者的身体健康。因此在个性化医疗应用、健身管理和医疗诊断有很好的应用前景。功能性油墨（它们的导电性，浓度，粘度和柔韧性的性质）是用于实现高性能的可穿戴化学传感器关键因素。石墨烯因其独特的性质已经成为油墨材料的有力帮手，基于石墨烯材料的导电油墨已被广泛用于制造各种印刷和柔性电子器件中。但当前，其商业应用受限于大批量生产和其悬浮液通常浓度较低的限制。

【成果简介】

近日，韩国江原国立大学的研究人员通过可扩展的流体动力学方法开发了一种基于无缺陷石墨烯的高浓度导电油墨。高剪切剥离和混合工艺可以以47.5 mg/mL的高浓度生产石墨烯油墨。此外，利用丝网印刷工艺制备的石墨烯导体表现出1.49×10⁴ S/m的高电导率，并在机械弯曲、压缩和疲劳测试下保持高电导率。基于所制备的石墨烯油墨，研究人员还制造了一种可以显示高电位感测性能的电化学钠离子（Na⁺）传感器。此外，通过集成无线电子模块，成功组装了一款原型Na⁺感应手表，可用于在志愿者室内运动期间实时监测人类汗液中的钠离子浓度。对于低成本、可重现和大规模印刷的柔性可穿戴电子设备而言，这项工作中提出的可扩展且高效制备石墨烯油墨的策略具有广阔的应用前景。该材料符合奇材馆理念，后续开发值得期待!

【文章亮点】

（1）超薄且无缺陷的石墨烯油墨是通过高通量流体动力学过程制备的，实现了高剥离率（53.5％）和高浓度（47.5 mg/mL）。

（2）丝网印刷的石墨烯导体表现出1.49×10⁴ S/m的高电导率和良好的机械柔韧性。

（3）基于石墨烯墨水的电化学钠离子传感器在机械弯曲状态下表现出出色的电位传感性能。

（4）可实现汗液中钠离子浓度的实时监控。

【图文导读】

图1a显示了用于导电片状石墨烯（ex-Gr）油墨的简单有效的制备过程。作为剥落方法，采用流体动力学诱导的分层过程以高浓度获得高产量的无缺陷ex-Gr悬浮液。初始石墨浓度低至1 mg/mL时，获得的ex-Gr悬浮液的最大产率为53.5％，当初始石墨浓度为200 mg/mL时，浓度高达47.5 mg/mL（图1b，c）。TEM图像显示了高度剥落的纳米片和ex-Gr的高质量晶体结构（图1d）。ex-Gr的片状尺寸是通过SEM图像进行统计分析的（图1e）。基于该结果，所获得的ex-Gr由少于五层的几层纳米片组成，表明是多层石墨烯。

图1（a）用于制备ex-Gr墨水的流体动力学过程的示意图。

（b）不同浓度（0.3-47.5 mg/mL）的ex-Gr墨水的照片图像。

（c）在不同初始石墨浓度（1‒200 mg/mL）下获得的ex-Gr的浓度和产率。

（d）ex-Gr片的TEM和e SEM图像（插图：ex-Gr的横向尺寸分布的直方图）

图2（a）拉曼光谱，（b）XPS C 1 s光谱，（c）石墨和ex-Gr的XRD图谱

图3（a）使用ex-Gr墨水进行丝网印刷的过程示意图，以及在不同分辨率（200、330和420 µm）下印刷的ex-Gr导体的光学显微镜图像。

（b）印刷的ex-Gr导体的表面和c截面SEM图像（插图：印刷的ex-Gr导体的高分辨率SEM图像）。

（d）印刷的ex-Gr导体（PET，PI，玻璃和纸）的电导率。

（e）弯曲和压缩试验，以评估不同弯曲长度的抵抗力。

（g）疲劳试验，用于评估1400次循环以上的弯曲阻力。

图4（a）丝网印刷的Na⁺传感器的照片和Na⁺传感器的结构示意图。

（b）在10-1 M NaCl中以50 mV/s的扫描速率测量的印刷石墨电极和ex-Gr电极的CV曲线。

（c）在机械法向和弯曲状态下以及经过1400次弯曲和释放循环的疲劳测试后，在NaCl浓度为10^-1-10^-4M的范围内测得的Na⁺传感器的EMF响应。

（d）各种浓度的NaCl溶液中Na⁺传感器的重复性测试。

（e）Na⁺传感器在10^-1 M NaCl溶液中测量15小时的长期稳定性。

（f）Na⁺，K⁺，NH⁴⁺，Ca²⁺，Mg²⁺离子的选择性测试。

图5（a）佩戴手表式可穿戴设备的照片，用于在固定骑行过程中进行实时分析。

（b）电化学分析仪和汗液传感器的校准曲线。

（c）受试者在固定自行车运动中的同步心率、EMF和Na⁺换算浓度

【一段话点评】

  该工作通过可扩展的流体动力学过程，结合高剪切剥离和混合工艺开发出的无缺陷石墨烯的浓度高达47.5mg/mL导电油墨，基于所制备的石墨烯墨水，通过集成无线电子模块，制造出实时监测人类汗液中的钠离子浓度的感应手表。本工作提出的石墨烯墨水的制备方法具有可扩展性和高效性，对于柔性和可穿戴电子设备的低成本、可重复性和大规模印刷具有很大的应用前景。后续开发值得期待!

【论文信息】

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