【文章概述】

     CO2是主要的温室气体，并且大气中的CO₂浓度在逐年升高。同时CO2也是重要的一碳来源，可以被转化为许多高价值产物，如CO，烃类，烯烃，酸，醇等。然而由于CO2的稳定性和化学反应惰性，CO2的转化较为困难。CO2加氢转化为烃类是利用CO2的重要途径，然而传统的热转化方法需要严苛的反应条件，能量消耗高，易造成碳沉积。光催化化学反应由于可以以太阳能为能源在较为温和的反应条件下进行，被认为是一种理想的CO2转化方法。然而在室温下较低的反应速率限制了其应用。

【成果简介】

在本研究中，陕西理工学院与陕西师范大学的研究团队通过共沉淀法制备了Co-Cu-Mn三金属催化剂用于光催化CO2还原为烃。催化剂中的金属组成和还原温度可显著影响催化剂结构，光电特征，和吸附行为，导致不同的催化活性。制备的三金属催化剂中，以Co/Cu/Mn摩尔比7/1/1，在H2氛围下200℃还原2h制备的Co₇Cu₁Mn₁O_x(200)，可以在10%CO2/30%H2/60%N2环境下，CH₄生成速率可达 14.5 mmol g_cat^-1h^-1。在25%CO2/75%H2环境下，CH₄和C₂₊烃类的生成速率分别达到15.9  mmol g_cat^-1h^-1和 7.5 mmol g_cat^-1h^-1。本研究提供的三金属氧化物催化剂展示了高效的CO₂催化活性，并可能降低传统的热催化转化反应所需的高温要求。该材料符合奇材馆理念，后续开发值得期待!

【图文导图】

图1 （a-c）Co7Cu1Mn1Ox 的TEM图像和HRTEM图像。

（d-k）Co7Cu1Mn1Ox(200)催化剂的TEM图像，HRTEM图像，HAADF-STEM图像和EDS元素分布图像。

图2 催化剂还原温度对催化剂催化活性的影响。

图3 催化剂使用9h和21h后的XPS测试（a, Co 2p; b, Cu 2p; c, Cu 3s LMM AES）和XRD测试（d）

图4 （a-c）不同催化剂的H2-TPR测试，CO2-TPD测试和H2-TPD测试。

图5 不同反应条件对催化剂催化CO2还原的影响。a：CO2/H2比例，b：CO2和H2的总浓度，c：反应温度，d：反应时间。

图6 （a-b）催化剂催化CO2还原的可重复使用性和时间稳定性。

【奇材馆点评】

       本研究通过简单的共沉淀法制备了Co-Cu-Mn三金属催化剂，可在较低CO2浓度下光还原CO2。催化剂的反应活性来自多种金属组分，如Co0, Cu0, CoO, Co3O4, Cu2O, 和 Mn2O3 等。Cu可以调控还原特征，调控Co2+和Co3+的平衡。Mn可以增强CO2和H2的吸附，为那木催化剂提供较高的局部温度。本研究提出的催化剂制备策略为在温和条件下使用太阳能还原CO2生产高附加值化学品提供了途径，并在光热催化中有广阔应用前景。

【论文信息】

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